Рундальцов - один из крупнейших мастеров русской оригинальной и репродукционной гравюры конца XIX - первой трети ХХ века. Создал множество гравированных портретов деятелей русской культуры (А. С. Пушкина, А. Г. Рубинштейна, Н.В. Гоголя, Л. Н. Толстого, К. Т. Солдатенкова, Г. И. Семирадского, И. С. Тургенева), представителей дворянства и членов императорской семьи. Его произведения пользовались успехом благодаря скрупулезной тщательности исполнения, тонкому штриху и «высокой» графической культуре - равномерном распределении масс на листе, согласованному ритмическому строю, удачно найденным цветовым решениям. Однако, по мнению ряда исследователей, «освоив виртуозную технику своего учителя Матэ, он не смог подняться до вершин подлинного художества и потому оставался в своем искусстве бесстрастным копиистом-ремесленником, далеким от творческих откровений» (В. И. Федорова «В. В. Матэ и его ученики». Л., 1982).